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Também conhecida como “Segunda Missão Cruls”, a Comissão de Estudos da Nova Capital da União tinha como objetivo dar continuidade aos trabalhos iniciados anteriormente pela Comissão Exploradora do Planalto Central. Enquanto esta última expedição teve como finalidade fazer o reconhecimento do terreno e da natureza do planalto central do Brasil, a nova comissão de estudos pretendia definir o melhor local para a construção da futura capital do país dentro da área demarcada pela comissão anterior, na região conhecida como Quadrilátero Cruls. A transferência da capital, então localizada no Rio de Janeiro, para uma área no centro geométrico do país era uma proposta antiga e que aparece por diversas vezes na história do Brasil. Para o diplomata e historiador Francisco Adolfo de Varnhagen, a mudança da capital para o centro do país facilitaria a integração do território e afastaria o Brasil de seu passado colonial, quando a aproximação do mar facilitava a conexão com a metrópole. Quando publicou A questão da capital: marítima ou no interior? (1877) traçou um breve histórico da discussão e defendeu que a capital deveria estar localizada no centro “como está no corpo o coração”. Com a constituição de 1891, a proposta foi transformada em artigo constitucional e a Comissão Exploradora do Planalto Central deu início ao projeto que só seria concretizado décadas mais tarde com a construção de Brasília.

Realizada entre julho de 1894 e dezembro de 1895, a Comissão de Estudos da Nova Capital da União foi organizada pelo Ministério da Indústria, Viação e Obras Públicas e chefiada por Luiz Cruls, então diretor do Observatório Astronômico do Rio de Janeiro. Para assegurar a eficiência da expedição, a comitiva foi dividida em cinco equipes menores, cada uma direcionada para explorar uma área diferente. Elas foram lideradas pelo astrônomo Henrique Morize, pelo engenheiro Hastimphilo de Moura, pelo militar Celestino Alves Bastos, pelo engenheiro Alípio Gama e pelo próprio Luiz Cruls. Entre seus membros, estavam geólogos, médicos, astrônomos, engenheiros e até um botânico, o francês Auguste François Marie Glaziou.

Além dos levantamentos topográficos e hidrográficos da região, a comissão também tinha como objetivo definir o melhor local para a construção de uma estrada de ferro que ligasse as cidades de Catalão, em Goiás, a Cuiabá, no Mato Grosso. A existência de uma ferrovia era condição importante para que a nova capital não ficasse isolada do restante do território. Embora a sugestão de Cruls, registrada no relatório da Comissão Exploradora do Planalto Central, fosse a construção de uma linha que ligasse diretamente o Rio de Janeiro até a área demarcada para a nova capital, a solução mais imediata era aproveitar das linhas existentes naquele momento, sendo Catalão já servida por duas estradas de ferro.

Em um relatório enviado ao ministro em 1886, Cruls informava sobre os resultados obtidos e afirmava: "Tenho a mais absoluta convicção de que da mudança da capital, a par dos interesses políticos que a ela se prendem, resultará para o Brasil, sua prosperidade e desenvolvimento futuro, as mais benéficas consequências, que atualmente ninguém pode avaliar”, revelando seu otimismo em relação à transferência da capital. No entanto, só com a construção de Brasília ao final da década de 1950 é que o plano previsto na constituição de 1891 finalmente se concretizaria.